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在第一性原理计算的基础上，探讨了以杂原子为中心的三角烯衍生物制成的二维蜂窝-Kagome聚合物在光催化水裂解方面的潜力。设计的二维聚合物具有间接带隙在1.8-2.84eV范围内，并在太阳光谱的紫外和可见光区域显示明显的光吸收。
通过适当的带边排列，所研究的N-和B-中心聚合物可以分别产生足够的光子激发电子和空穴来激活氢和氧的析出反应。晶格固有带特征(平带)与化学功能化(杂原子引起的势移)的结合使得构建抑制电子/空穴重组的串联细胞成为可能，从而有效地实现全面的水分裂。此外，半电极之间存在电位差，可用于为自给自足光催化剂中的辅助组件提供动力。
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要点一：一种由极性结晶二维聚合物制成的光催化剂的新设计概念，它利用分子和晶体特性进行设计概念和计算筛选来确定最合适的材料：首先，众所周知的材料发现步骤应用，即选择具有合适HOMO-LUMO间隙的单体（此处研究的异三棱单体的范围为1.8到2.8eV），然后缝合在一起形成结晶聚合物，评估其合适的带隙和高吸光度。要点二：利用潜在的聚合物晶格拓扑结构，产生具有狄拉克锥体和费米能级附近的平坦带的蜂窝-Kagome晶格固有的典型带结构。第三步，我们通过定义单体中π电子的数量来固定费米能级，这导致半导体只有一个前沿带携带移动电荷载流子（p型或n型）。最后，我们将能带边缘移动到合适的位置，以允许氢和氧同时析出，并确保两个反应都在无障碍的情况下进行。费米能级钉扎和电位转移是通过将杂原子引入单体来实现的，即硼用于降低和氮用于增加带边缘位置。要点三：二维蜂窝-KagomeHT-聚合物和组合串联装置具有可调节的形态、高孔隙率、良好的化学稳定性、显着的光吸收和高光催化活性，有望成为有前途的水分解光催化剂。这些2DHT聚合物的单能带特性使其成为构建n型和p型聚合物的异质串联电池的绝佳候选材料，可以保证有效的电子/空穴分离以实现高性能的整体水分解。校对：宋思佳DOI：10./adma.
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